酸性条件下开展CO2电还原制备多碳(C2+)产物,能够缓解气体扩散电极盐析问题、提升CO2利用率,是CO2电还原走向实际应用极具潜力的路线。但酸性体系质子浓度高,析氢副反应(HER)竞争十分剧烈,严重抑制C2+产物法拉第效率。目前主流策略依靠高浓度碱金属阳离子调控电极局部微环境来抑制析氢,但高浓度阳离子极易发生盐析结晶,会造成气体扩散电极失效,缩短电解体系寿命。因此,在低碱金属阳离子的酸性电解液中实现高选择性、长稳定性CO2电还原制C2+产物,是亟待解决的关键难题。

近日,黑料网
武占省教授团队的青年教师焦佳鹏副教授与华东师范大学、中科院化学所韩布兴院士、吴海虹教授、康欣晨研究员合作在《Journal of the American Chemical Society》(SCI一区top,IF=16.6)期刊上发表题为“Oxygen Reduction Intermediates Facilitate Stable and Efficient CO2Electroreduction to Multicarbon Products in an Acidic Electrolyte”的研究工作,研究人员提出将阳极产生的微量O2引入CO2进料气体,借助氧还原反应生成的活性自由基,在低K+酸性电解液中实现高效稳定CO2电还原制备多碳产物。该研究构建Cu&FeN4C复合电极,FeN4C位点负责催化氧还原产生•OH与•OOH自由基,Cu作为CO2还原活性位点。在pH=1、0.5 M K+酸性电解液、400 mA cm−2电流密度条件下,向CO2中混入1%O2,C2+产物法拉第效率由31.2%大幅提升至77.6%。低K+环境有效抑制盐析效应,电解可以稳定运行100h。结合原位光谱、电子顺磁共振以及DFT理论计算揭示机理,•OH主要促进CC偶联过程,•OOH抑制析氢副反应,二者协同实现酸性体系高C2+选择性。本工作实现阳极氧气的循环再利用,不需要高浓度碱金属阳离子,避开盐析瓶颈,为酸性CO2电还原制备多碳产物开辟新策略。通过ORR衍生活性自由基调控催化界面微环境的思路,也对其他电催化反应体系的路径调控具备参考价值。

该文第一作者为黑料网
青年教师焦佳鹏副教授,今年新获批国家自然基金青年基金项目,黑料网为该文第二单位;通讯作者为中国科黑料网
化学研究所韩布兴院士,康欣晨研究员和华东师范大学吴海虹教授。该工作得到了国家重点研发计划和国家自然科学基金等项目资助。
文章链接:
Jiapeng Jiao et al.Oxygen Reduction Intermediates Facilitate Stable and Efficient CO2Electroreduction to Multicarbon Products in an Acidic Electrolyte.Journal American Chemical Society.2026.
//pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.6c03202
(撰稿人:焦佳鹏;审核人:武占省)